СИНТЕЗ ГРАНУЛИРОВАННЫХ НИЗКОМОДУЛЬНЫХ ЦЕОЛИТОВ ИЗ МЕТАКАОЛИНА С ИСПОЛЬЗОВАНИЕМ МЕХАНОХИМИЧЕСКОЙ АКТИВАЦИИ И УЛЬТРАЗВУКОВОЙ ОБРАБОТКИ

  • Natalya E. Gordina Ивановский государственный химико-технологический университет
  • Valeriy Yu. Prokof’ev Ивановский государственный химико-технологический университет
  • Tat’yana N. Borisova Ивановский государственный химико-технологический университет
  • Aleksandra M. Elizarova Ивановский государственный химико-технологический университет
Ключевые слова: LTA, SOD, метакаолин, механохимическая активация, ультразвуковая обработка

Аннотация

Исследован процесс синтеза гранулированных низкомодульных цеолитов из смеси метакаолина и твердого гидроксида натрия в зависимости от способа предварительной обработки (механохимическая активация, ультразвуковая обработка). Для механохимической активации порошковых смесей была использована вибрационная ролико-кольцевая мельница VM-4 (частота колебаний 930 мин–1). Ультразвуковую обработку водных суспензий проводили в ультразвуковом диспергаторе UD-20 (частота колебаний 22 кГц). Рентгеновский анализ образцов проводили на дифрактометре ДРОН-3М с использованием CuKα-излучения. Идентификацию кристаллических фаз осуществляли с использованием баз данных ASTM и IZA. Размер области когерентного рассеяния и величину среднеквадратичных микродеформаций рассчитывали по уширению рефлексов. Сканирующую электронную микроскопию проводили на JSM-6460 LV. Инфракрасные спектры образцов получали на Фурье-спектрометре AVATAR 360 FT-IR. Установлено, что после механохимической активации в системе в результате выщелачивания образуются Na2Al2O4 и SiO2, а после ультразвуковой обработки был обнаружен только Na2Al2O4. Термическая обработка при 650 °С смеси после механохимической активации и ультразвуковой обработки ведет к синтезу алюмосиликатов натрия кубической сингонии, но с различными параметрами кристаллической решетки. Термическая обработка смеси без обработки дает образование алюмосиликатов натрия и оксида кремния. Показано, что после гидротермальной кристаллизации в растворе NaOH с концентрацией 2 моль/л синтезируется цеолит LTA, а после кристаллизации в растворе щелочи с концентрацией 6 моль/л – SOD. Максимальное количество LTA (80 %) и SOD (98 %) образуется в случае, если использовалась ультразвуковая обработка исходной смеси.

Литература

Breck D. Zeolite molecular sieves. Structure, chemistry and use. New York: Wiley. 1974. 781 p.

The International Zeolite Association (IZA) http://www.izastructure.org/databases/

Zeolite chemistry and catalysis. Ed. by J.A. Rabo. Washington: American Chemical Society. 1976. 924 p.

Johnson E.B.G., Arshad S.E. Hydrothermally synthesized zeolites based on kaolinite: A review. Appl. Clay Sci. 2014. P. 215–221. DOI: 10.1016/j.clay.2014.06.005.

Pavlov M.L., Travkina O.S., Kutepov B.I. Grained binderfree zeolites: Synthesis and properties. Catal. Ind. 2012. V. 4. N 1. P. 11–18. DOI: 10.1134/S2070050412010096.

Cejka J., Corma A., Zones S. Zeolites and Catalysis: Synthesis, Reactions and Applications. New York: John Wiley & Sons. 2010. 254 p.

Avvakumov E., Senna M., Kosova N. Soft mechanochemical synthesis: A Basis for New Chemical Technolo-gies. New York: Kluwer Academic Publishers. 2002. 324 p.

Prokof’ev V.Yu., Gordina N.E. Natural Mechanisms of Mechanochemical Interactions in Oxide Powders. Glass Ceram. 2014. V. 71. N 1–2. P. 10–14. DOI: 10.1007/s10717-014-9605-2.

Prokof’ev V.Yu., Gordina N.E., Zhidkova A.B. Investigation of mechanochemical synthesis of zeolite NaA made of metakaolin in the mills with shock-shear type of strain. Rus. J. Appl. Chem. 2012. V. 85. N 7. P. 1077–1082. DOI: 10.1134/S1070427212070142.

Yamamoto K., García S.E.B., Muramatsu A. Zeolite synthesis using mechanochemical reaction. Micropor. Mesopor. Mater. 2007. 101. N 1-2. P. 90–96. DOI: 10.1016/j.micromeso.2006.09.034.

Prokof’ev V.Yu., Gordina N.E., Zhidkova A.B., Efremov A.M. Mechanochemical synthesis of granulated LTA zeolite from metakaolin. J. Mater. Sci. 2012. V. 47. N 14. P. 5385–5392. DOI: 10.1007/s10853-012-6421-3.

Prokof’ev V.Yu., Gordina N.E. A study of thermal treatment and hydrothermal crystallization stages in pro-duction of granulated naa zeolite from mechanically activated metakaolin. Rus. J. Appl. Chem. 2013. V. 86. N 3. P. 332−338. DOI: 10.1134/S1070427213030075.

Prokof'ev V.Yu., Gordina N.E. Preparation of granulated LTA and SOD zeolites from mechanically activated mixtures of metakaolin and sodium hydroxide. Appl. Clay Sci. 2014. V. 101. P. 44–51. DOI: 10.1016/j.clay.2014.07.008.

Li H., Guo Z., Liu Y. The application of power ultrasound to reaction crystallization. Ultrason. Sonochem. 2006. V. 13. N. 4. P. 359–363. DOI: 10.1016/j.ultsonch.2006.01.002.

Vaičiukynienė D., Kantautas A., Vaitkevičius V., Jakevičius L., Rudžionis Ž., Paškevičius M. Effects of ultrasonic treatment on zeolite NaA synthesized from byproduct silica. Ultrason. Sonochem. 2015. V. 27. P. 515–521. DOI: 10.1016/j.ultsonch.2015.06.001.

Askari S., Alipour Sh.M., Halladj R., Farahani M.H.D.A. Effects of ultrasound on the synthesis of zeolites: a review. J. Porous Mater. 2013. V. 20. N 1. P. 285–302. DOI: 10.1007/s10934-012-9598-6.

Askari S., Alipour Sh.M., Halladj R., Farahani M.H.D.A. Effects of ultrasound on the synthesis of zeolites: a review. J. Porous Mater. 2013. V. 20. N 1. P. 285–302. DOI: 10.1007/s10934-012-9598-6.

Andaç Ö., Tatlıer M., Sirkecioğlu A., Ece I., Erdem-Şenatalar A. Effects of ultrasound on zeolite A synthesis. Micropor. Mesopor. Mater. 2015. V. 79. N 1–3. P. 225–233. DOI: 10.1016/j.micromeso.2004.11.007.

Boldyrev V.V. Experimental methods in mechanochemistry of solid inorganic substances. Novosibirsk: Nauka. 1983. 64 p. (in Russian).

Boldyrev A.I. Infrared spectra of minerals. M.: Nedra. 1976. 382 p. (in Russian).

Kul’pina Yu.N., Prokof’ev V.Yu., Gordina N.E., Khmylova O.E., Petukhova N.V., Gazakhova S.I. The use of IR spectroscopy to study the structure of low-modulus zeolites. Izv. Vyssh. Uchebn. Zaved. Khim. Khim. Tekhnol. 2017. V. 60. N 5. P. 44–60 (in Russian). DOI: 10.6060/tcct.2017605.5405.

Plusnina I.I. Infrared Spectra of Silicates. M.: Izd. MGU. 1977. 248 p. (in Russian).

Опубликован
2019-07-20
Как цитировать
Gordina, N. E., Prokof’ev, V. Y., Borisova, T. N., & Elizarova, A. M. (2019). СИНТЕЗ ГРАНУЛИРОВАННЫХ НИЗКОМОДУЛЬНЫХ ЦЕОЛИТОВ ИЗ МЕТАКАОЛИНА С ИСПОЛЬЗОВАНИЕМ МЕХАНОХИМИЧЕСКОЙ АКТИВАЦИИ И УЛЬТРАЗВУКОВОЙ ОБРАБОТКИ. ИЗВЕСТИЯ ВЫСШИХ УЧЕБНЫХ ЗАВЕДЕНИЙ. СЕРИЯ «ХИМИЯ И ХИМИЧЕСКАЯ ТЕХНОЛОГИЯ», 62(7), 99-106. https://doi.org/10.6060/ivkkt201962fp.5725
Раздел
ХИМИЧЕСКАЯ ТЕХНОЛОГИЯ неорг. и органических веществ, теоретические основы